Esta plaza se remonta a tiempos lejanos y es el resultado de la unión de los antiguos caminos que, partiendo juntos de la Puerta Olival de las Murallas Fernandinas, junto a la Cadeia da Relação, conducían a Braga (por la actual Rua de Cedofeita) y a Guimarães (por la actual Rua das Oliveiras).
El documento más antiguo que se conoce data de 1638, y en aquella época se llamaba «Largo dos Ferradores» (Plaza de los Herradores), porque era donde se preparaban las monturas para el viaje. También era lugar de posadas.
En el Largo dos Ferradores, en la mansión del siglo XVIII de los Vizcondes de Balsemão (donde hoy se encuentra la Dirección Municipal de Cultura del Ayuntamiento de Porto), se ubicó a mediados del siglo XIX la Hospedaria do Peixe.
La plaza también era conocida popularmente como Feira das Caixas (Feria de las Cajas), porque en una de las tiendas de los carpinteros de los alrededores se fabricaban las cajas para los equipajes que los emigrantes llevaban a Brasil.
En febrero de 1791, se inauguró en esta plaza la Tercera Orden de Nuestra Señora del Carmo, con el edificio del Hospital del Carmo.
Desde julio de 1853 hasta febrero de 1910, la Praça de Carlos Alberto, concretamente frente a la Tabacaria Havaneza, fue la parada terminal del vehículo de la Empreza Portuense de Carros Ripert, un pesado carro de madera y hierro tirado por caballos que hacía la conexión diaria con São Mamede de Infesta.
El 12 de agosto de 1874, también partió de esta plaza el primer coche americano de Porto, antecesor directo del tranvía, en la ruta hacia Cadouços, en Foz do Douro.
Durante muchos años, éste fue el lugar donde se celebraba la feria de los labradores y de las criadas. Venía de la Praça da Corujeira, y de aquí se trasladó a la Rotunda da Boavista en 1876. Los jóvenes, hombres y mujeres, venían de los suburbios y acordaban aquí sus condiciones de trabajo con sus futuros empleadores.
En el siglo XX, el 9 de abril de 1928, se inauguró en la Plaza Carlos Alberto el Monumento a los Caídos de la Gran Guerra, obra de Henrique Moreira.
El nombre de esta plaza y el teatro de la Rua das Oliveiras rinden homenaje al rey Carlos Alberto de Cerdeña, despojado del trono en 1849 tras la derrota en la batalla de Novara, el 23 de marzo de ese año.
Estuvo exiliado en Porto durante tres meses antes de su muerte.
Vivió en el Palacete dos Viscondes de Balsemão, en la misma plaza, y murió en la Quinta da Macieirinha, donde se encuentra el actual Museo Romántico.